جايگزيدگي الكترون‌هاي 5f در تركيبهاي PuPd₃ و PuSn₃

چكيده

هدف اصلي از اجراي اين پژوهش، بررسي و مقايسه‌ي رفتار فيزيكي وميزان جايگزيدگي الكترون‌هاي 5f در تركيبات PuSn₃ و PuPd₃ است. انتخاب اين دو تركيب به خاطر اين است كه آن ها داراي ساختار بلوري يكساني هستند، ولي از نظر مغناطيسي به ترتيب پارا مغناطيسي و فرومغناطيسي اند و فاصله ي اكتينيد-اكتينيد در تركيب PuPd3 حدود 5/0 انگسترم كمتر از PuSn3 است. طبق مدل هيل انتظار مي رود الكترونهاي 5f در تركيب PuPd3 با پارامتر شبکه کوچکتر كمتر جايگزيده باشند و نظم مغناطيسي اين ساختار كمتر باشد ولي اين موضوع با تجربه همخواني ندارد .

خواص ساختاري و الكتروني تركيب PuSn₃ را در حضور و در غياب برهم‌كنش اسپين مدار بر پايه‌ي نظريه‌ي تابعي چگالي و با استفاده از برنامه‌ي رايانه‌اي وين مورد بررسي قرار داده ايم. نوار انرژي و چگالي حالت‌هاي الكتروني نشان مي دهند كه تاثير برهم‌كنش اسپين مدار قابل صرف‌نظر كردن نيست. گراديان ميدان الكتريكي را در فشارهاي مختلف در حضوربرهم كنش اسپين مدار محاسبه كرده ايم. سهم اوربيتال هاي مختلف در ايجاد گراديان ميدان الكتريكي نشان مي دهد كه سهم عمده در ايجاد گراديان ميدان الكتريكي را الكترون هاي اوربيتال p بر عهده دارند.

خواص ساختاري و الكتروني تركيب PuPd₃ را در حضور و در غياب برهم‌كنش اسپين مدار مورد بررسي قرار داده‌ايم. محاسبات انرژي كل نشان مي دهد كه اين تركيب در حالت زمينه در فاز پادفرومغناطيس قرار دارد. علاوه بر اين محاسبات چگالي حالت هاي الكتروني نشان مي دهد كه گشتاور مغناطيسي تركيب PuPd₃ ناشي از الكترون‌هاي اوربيتال 5f اتم پلوتونيوم است. علاوه بر اين به منظور بررسي كاملتر جايگزيدگي الكترون‌هاي 5f پلوتونيوم و ميزان تاثير تغيير محيط شيميايي اطراف بر آن محاسبات مشابهي براي تركيب‌هاي پلوتونيوم با ژرمانيوم(Ge) و سرب (Pb) يعني تركيب‌هاي PuGe₃ و Pu₃Ge و PuPb₃ و Pu₃Pb (كه در طبيعت با همان ساختار PuSn₃ وجود دارند) انجام داده‌ايم.